À la tête des musées nationaux, il organise le transfert de 4000 œuvres vers les châteaux de la Loire. Choisis pour leur capacité de stockage et leur éloignement des villes, ils ont accueilli, à partir d’août 1939, les convois d’œuvres venus de Paris. L’objectif est double : protéger les œuvres des bombardements et les soustraire au pillage des Allemands sous l’Occupation. En plus des collections publiques, Jacques Jaujard assure également la protection de quelques collections privées, comme une partie de la collection Rothschild.